|
" بررسی کارایی کاتالیست CoFe2O4/g-C3N4 در احیای نیترات و اکسیداسیون آنتی بیوتیک تتراسایکلین به صورت همزمان از محلولهای آبی تحت نور مرئی و فرابنفش "
اسماعیل چرخلو
عماد دهقانی فرد
روشنک رضائی کلانتری
| عنوان اصلي
|
:
|
بررسی کارایی کاتالیست CoFe2O4/g-C3N4 در احیای نیترات و اکسیداسیون آنتی بیوتیک تتراسایکلین به صورت همزمان از محلولهای آبی تحت نور مرئی و فرابنفش
|
| عنوان اصلي به زبان ديگر
|
:
|
Investigating the Effectiveness of CoFe2O4/g-C3N4 Catalyst in the Simultaneous Oxidation of Tetracycline Antibiotic and Reduction of Nitrate from Aqueous Solutions Under Visible and Ultraviolet Light
|
| نام نخستين پديدآور
|
:
|
اسماعیل چرخلو
|
| استاد راهنما
|
:
|
عماد دهقانی فرد
|
| استاد مشاور
|
:
|
روشنک رضائی کلانتری
|
| استاد مشاور
|
:
|
مهدی فرزادکیا
|
| استاد مشاور
|
:
|
بابک کاکاوندی
|
| نام مرکز
|
:
|
دانشکده بهداشت
|
| نوع مدرک
|
:
|
پایان نامه فارسی
|
| شماره رکورد
|
:
|
717069
|
| شماره مدرک
|
:
|
۱۱۳۱۰۰۴۰پ
|
| زبان مدرک
|
:
|
فارسی
|
| زبان اثر اصلي
|
:
|
فارسی
|
| سرشناسه
|
:
|
پایان نامه نویس چرخلو، اسماعیل
|
| صفحه شمار
|
:
|
۱۴۱ص.
|
| مقطع تحصیلی
|
:
|
دکترای تخصصی
|
| رشته تحصیلی
|
:
|
بهداشت محیط
|
| تاریخ دفاع
|
:
|
۱۴۰۳
|
| دانشگاه/ دانشکده
|
:
|
علوم پزشکی ایران
|
| موضوع
|
:
|
مواد شیمیایی معدنی
|
|
|
:
|
Inorganic Chemicals
|
|
|
:
|
داروهای ضد باکتری
|
|
|
:
|
Anti-Bacterial Agents
|
| شناسه افزوده
|
:
|
استاد راهنمادهقانی فرد، عماد
|
|
|
:
|
، استاد مشاوررضائی کلانتری، روشنک
|
|
|
:
|
، استاد مشاورفرزادکیا، مهدی
|
|
|
:
|
، استاد مشاورکاکاوندی، بابک
|
| چکيده
|
:
|
زمینه و هدف: آنتیبیوتیکها حدود 15 درصد از کل ترکیبات دارویی را تشکیل می‌دهند. تتراسایکلین یکی از آنتی-بیوتیک‌های پرمصرف با نیمه‌عمر طولانی در محیط‌های آبی است. فاضلاب صنایع داروسازی دارای سطوح بالایی از ترکیبات دارویی و به‌ویژه آنتیبیوتیکها با ماهیت پیچیده و تجزیه‌پذیری زیستی کم می‌باشند و به‌دلیل وجود عنصر نیتروژن در ساختار شیمایی برخی از ترکیبات دارویی، میزان نیترات خروجی در پساب فاضلاب می‌تواند بیشتر از حد مجاز باشد. تاکنون روشهای زیادی برای حذف تتراسایکلین و نیترات از آب‌های آلوده بررسی شده است، اما فرآیندهای اکسیداسیون پیشرفته (AOP) بعنوان یک تکنولوژی مؤثر و ساده برای حذف این آلاینده¬ها معرفی شده‌اند. در این میان، فرآیند فتوکاتالیست در سال¬های اخیر بیشتر مورد توجه محققین قرار گرفته است. هدف از این مطالعه سنتز کاتالیست CoFe2O4/g-C3N4 در فرآیند فتوکاتالیستی جهت اکسیداسیون تتراسایکلین و احیای نیترات به‌صورت همزمان در حضور نور مرئی از محلولهای آبی می¬باشد.مواد و روش‌ها: در این مطالعه، کاتالیست CoFe2O4/g-C3N4از طریق روش حرارتی-هم ترسیبی شیمیایی تهیه شد. جهت تعیین مشخصات نمونه کاتالیست¬های سنتز شده از آنالیزهای FESEM ، EDX، XRD، BET، TEM، UV–vis DRS، FTIR،VSM و PL استفاده گردید. آزمایشات حذف فتوکاتالیستی تتراسایکلین و نیترات به¬صورت مجزا و همزمان با استفاده از کاتالیست¬های سنتز شده انجام شد. در این مرحله تأثیر متغیرهای pH (11-3)، دوز کاتالیست (2/0 – g/L 1) غلظت اولیه تتراسایکلین و نیترات به‌ترتیب (mg/L40-5) و (mg/L 250-50)، غلظت اسید فرمیک (1/0 – 01/0 مولار) و زمان واکنش (120-30- دقیقه) بر روی عملکرد فرایند مورد مطالعه قرار گرفت. همچنین میزان معدنی سازی تتراسایکلین، پایداري کاتالیست، تاثیر حضور اسکاونجرها، سینتیک فرآیند و آزمایشات کنترل-مقایسه ای تحت شرایط بهینه بررسی گردید. جهت اندازه‌گیری غلظت تتراسایکلین و نیترات به ترتیب از دستگاه HPLC و دستگاه اسپکتروفتومتر استفاده شد.یافته¬ها: نتایج آنالیزها نشان داد که کاتالیست به¬خوبی سنتز شده و ذرات فریت کبالت در سایز نانو بر روی سطح g-C3N4 تثبیت شده¬اند. در آزمایشات تحزیه فتوکاتالیستی تتراسایکلین، حذف نزدیک به 100 درصد آن در 60 دقیقه تحت شرایط بهینه (pH برابر 5 و دوز کاتالیست g/L 4/0) و غلظت تتراسایکلینmg/L 5 مشاهده شد. در فرایند احیای نیترات نیز بیش از 96 درصد حذف در طی 90 دقیقه تحت شرایط بهینه (pH برابر 3، دوز کاتالیست g/L 4/0، غلظت اسید¬فرمیک 05/0 مولار) و غلظت نیترات mg/L 100 به¬دست آمد. در سیستم ترکیبی (حضور همزمان دو آلاینده) تحت شرایط بهینه (pH برابر 5، دوز کاتالیست g/L 4/0، غلظت اسید فرمیک 05/0 مولار در زمان واکنش 90 دقیقه) و غلظت اولیه تتراسایکلین و نیترات به ترتیبmg/L 5 و 100، برمبنای نتایج حاصله هر دو واکنش¬های اکسیداسیون تتراسایکلین و احیای نیترات به طور همزمان اتفاق افتاده و بازده اکسیداسیون تتراسایکلین در مقایسه با سیستم مجزا کاهش محسوسی داشت. در فرآیند حذف فتوکاتالیستی تتراسایکلین، رادیکال های هیدروکسیل (HO•) نقش غالب¬تری نسبت به دیگر گونه¬های فعال داشتند. میزان حذف کل کربن آلی در معدنی¬سازی تتراسایکلین 60 درصد به¬دست آمد. یافته¬ها همچنین نشان دادند که کاتالیست از قابلیت استفاده مجدد قابل توجهی برخوردار بوده و می¬تواند برای 5 سیکل متوالی با راندمان بالای 82 درصد مورد استفاده قرار گیرد. یک مسیر تخریب برای اکسیداسیون تتراسایکلین و احیای نیترات، با تکیه بر شناسایی گونه‌های فعال و واسطه‌ها پیشنهاد شد.نتیجه گیری: به¬دلیل وجود اثر هم¬افزایی قابل توجه بین نانوذرات CoFe2O4وg-C3N4 ، عملکرد فتوکاتالیستی بسیار خوب آن و همچنین جداسازی ساده و سریع از محلول و قابلیت استفاده مجدد، کاتالیست سنتز شده می تواند جهت اکسیداسون تتراسایکلین و احیای نیترات به‌صورت همزمان برای استفاده در مقیاس واقعی در صنعت آب و فاضلاب مورد توجه قرار گیرد.کلیدواژه‌ها: کربن نیترید گرافیتی، فریت کبالت، حذف فتوکاتالیستی، تتراسایکلین و نیترات
|
| چکيده
|
:
|
Antibiotics make up about 15% of all medicinal compounds. Tetracycline is one of the widely used antibiotics with a long half-life in the aquatic environment. Wastewaters of pharmaceutical industries have high levels of toxic, complex compounds and low biodegradability, and due to the presence of nitrogen element in the chemical structure of some pharmaceutical compounds, the amount of nitrate output in wastewater is between 50-800 mg/liter. Many techniques are used to remove tetracycline and nitrate, but advanced oxidation processes (AOP) are effective and simple technology to remove these pollutants. Among these methods, the photocatalyst process has attracted the attention of researchers in recent years. The aim of this study is the synthesis of a recyclable CoFe2O4/g-C3N4 catalyst in the photocatalytic process for the simultaneous oxidation of tetracycline and reduction of nitrate from aqueous solutions.Methods:In this study, the CoFe2O4/g-C3N4 catalyst was prepared through a simple hydrothermal method. FESEM, EDX, XRD, BET, TEM, UV-vis DRS, FTIR, VSM and PL tests were used to determine the characteristics of the synthesized catalysts. Then the photocatalytic removal experiments of tetracycline and nitrate were performed both separately and simultaneously using the synthesized catalysts. In the next stage, the effect of pH variables (3-11), catalyst dose (0.2-1 g/L) and the initial concentration of tetracycline and nitrate respectively (5-40 mg/L) and (50-250 mg/L) , concentration of formic acid (0.01-0.1 M) and reaction time (0-120 minutes) were studied. The degree of mineralization of the processes was determined using TOC analyzer. Also, the stability of the catalyst, the effect of reactive species, the kinetics of the process and the efficiency of the studied process on the removal of tetracycline and nitrate in different conditions under optimal conditions were investigated. HPLC and spectrophotometer were used to measure the concentration of tetracycline and nitrate, respectively.Results:The results of the analyzes of the synthesized catalysts were a confirmation of their proper synthesis. In the separate removal tests of tetracycline, nearly 100% removal was observed in 60 minutes under optimal conditions (pH=5 and catalyst dose 0.4 g/L) and TC concentration 5 mg/L. More than 96% nitrate removal was achieved in 90 minutes under optimal conditions (pH =3, catalyst dose 0.4 g/L and formic acid concentration 0.05 M) and nitrate concentration 100 mg/L. In the combined system, both tetracycline oxidation and nitrate reduction occurred simultaneously, and the efficiency of tetracycline oxidation was significantly reduced compared to the separate system. Hydroxyl species (HO°) played a more dominant role than other species in the process of photocatalytic removal of tetracycline. Total organic carbon removal rate for tetracycline was 60%. The catalyst is reusable. A detailed mechanistic pathway for tetracycline oxidation and nitrate reduction was proposed, relying on the identification of active species and intermediates.Conclusion:Considering the results obtained from the synergistic effect of CoFe2O4 and g-C3N4 catalysts for the simultaneous oxidation of tetracycline and reduction of nitrate, it can be said that these results were promising for use on a real scale in water and wastewater treatment.Keywords:Graphitic carbon nitride, cobalt ferrite, photocatalytic removal, tetracycline and nitrate
|
| |